Orientation bibliographique : Une partie des chapitres qui suivent a été fortement structurée par la traduction et à la compilation de deux cours de géochimie disponibles "on line" de W.M. White:

Geochemistry de W.M. White Lien online aux chapitres de ce cours de géochimie très complet...
Isotope Geochemistry du même W.M. White Lien online aux chapitres de ce cours de géochimie isotopique le plus complet du web...

2.2.4. Système Sm-Ndtop...

2.2.4.1. Isotopes du Sm et du Nd, parenté

Le Néodyme (symbole : Nd) possède de nombreux isotopes (Z = 60 et 126 < A < 161 ; M= 144,24). Seuls 5 sont stables dans la nature (142Nd, 143Nd, 145Nd, 146Nd et 148Nd) et 2 possèdent une demie-vie très longue (144Nd et 150Nd), les autres isotopes ont des demie-vies très courtes et ont donc des abondances dans la nature négligeables. Le 143Nd provient pour partie de la désintégration a du 147Sm.

Le Samarium (symbole : Sm) possède de nombreux isotopes (Z = 62 et 130 < A < 165 ; M= 150,36). Seuls 6 sont stables dans la nature (144Sm, 148Sm, 149Sm, 150Sm, 152Sm et 154Sm), et 1 possède une demie-vie très longue (147Sm). Les autres isotopes ont des demie-vie très courtes et ont des abondances dans la nature négligeables. Le 147Sm  est radiogénique et se désintègre en 143Nd par radioactivité α.

Dans le cas du couple 147Sm-143Nd, l’équation (5) devient :  

Pour permettre la résolution de cette équation dans un système naturel, chaque terme est normalisé au nucléide stable 144Nd.

2.2.4.2. Géochimie du Sm et du Ndtop...

Le samarium et le néodyme sont deux terres rares (ou lanthanides) intermédiaires, le néodyme s’apparente plus aux terres rares légères alors que le samarium est une terre rare intermédiaire.

Ces deux éléments ont des comportements très proches. Ils sont généralement incompatibles avec la plupart des espèces minérales. Leur fractionnement mutuel peut avoir lieu entre des espèce présentant classiquement des enrichissement en terres rares légères (Sm/Nd <1 ; ex : plagioclase, clinopyroxène) et des espèces présentant tout aussi classiquement un enrichissement significatif en terres rares lourdes (Sm/Nd > 1 ; ex : orthopyroxène, grenat). Néanmoins, la demi-vie très longue du 147Sm est à l’origine d’une faible production de 143Nd, facteur limitant pour son utilisation en géochronologie car nécessitant des précisions analytiques accrues.

D’une manière générale, les roches granitiques présentent un enrichissement significatif en terres rares légères et donc des gammes de rapports Sm/Nd faibles alors que les roches mantelliques ainsi que les roches mafiques et ultramafiques présentent respectivement un appauvrissement en terres rares légères ou des spectres plats d’où des gammes de rapports Sm/Nd importantes justifiant alors l’utilisation de cette méthode.

Au cours d'un processus de cristallisation fractionnée (donnant un complexe stratiforme des cumulats mafiques-ultramafiques par exemple), il existera des variations significatives de concentration en samarium et néodyme au sein des différents termes de la séquence lithologique litée. Les différences de comportement entre ces deux éléments se traduiront à leur tour par des variations importantes du rapport Sm/Nd et ainsi du rapport 147Sm/144Nd.

Les premières lithologies issues de la cristallisation fractionnée sont plus riches en orthopyroxène (+/- grenat dans les domaines granulitiques) et donc plus riches en Sm, alors que dans les derniers liquides résiduels et les minéraux qui se formeront à partir de ces liquides, la concentration en Sm diminue et la concentration en Nd augmente tout comme les proportions de plagioclase et de clinopyroxène. L’importance du grenat comme piège à terres rares (préférentiellement les terres rares lourdes) justifie également son utilisation fréquente dans les roches métamorphiques sur minéraux séparés (ex : isochrone biotite-roche totale-grenat).

Dans l’exemple suivant, la roche 1 de composition harzburgitique est plus riche en Sm et plus pauvre en Nd que la roche 2 pyroxénitique et que la roche 3 anorthositique. Les rapports Sm/Nd (et bien entendu 147Sm/144Nd) seront plus élevés dans les roches harzburgitiques que gabbroïques.

Exemple schématique de la répartition du samarium et du néodyme au sein d’une intrusion stratiforme mafique-ultramafique en fonction des différentes lithologies. Trois roches co-génétiques présentent des rapports 143Nd/144Nd initiaux identiques pour des rapports 147Sm/144Nd différents. Dans l’exemple, le vieillissement (désintégration progressive du 147Sm en 143Nd) des roches permet d’obtenir une isochrone. La pente de cette droite donne un âge de formation du massif de 850 Ma.

Tout comme pour le couple Rb-Sr, ce même raisonnement peut être tenu à l’échelle de l’échantillon et non plus à l’échelle du massif. Si l’on s’intéresse à l’échantillon de pyroxénite à plagioclase de l’exemple précédent, au cours d'un processus de cristallisation il existera des variations significatives de concentration en samarium et en néodyme au sein des différents minéraux constitutifs de cette roche. Les différences de comportement entre le samarium et le néodyme traduiront donc par des variations significatives du rapport Sm/Nd et ainsi du rapport 147Sm/144Nd entre les différentes phases. Les plagioclases sont plus riches en terres rares légères et donc plus riches en Nd, alors que dans les clinopyroxènes et surtout l’orthopyroxène sont plus pauvres en Nd et plus riches en Sm.

Exemple schématique de la répartition du samarium et du néodyme au sein d’une roche de composition pyroxénite à plagioclase en fonction des phases minérales présentes. Trois espèces minérales co-génétiques présentent des rapports 143Nd/144Nd initiaux identiques pour des rapports 147Sm/144Nd différents. Dans l’exemple, le vieillissement (désintégration progressive du 147Sm en 143Nd) des minéraux permet également d’obtenir une isochrone. La pente de cette droite donne le même âge de formation de 850 Ma que l’isochrone sur roche totale.  

Rappel : Tout comme pour le strontium, et comme pour tout système géochronologique basé sur l’utilisation d’isotopes radiogéniques, l’utilisation d’un diagramme de type isochrone ne peut se faire que si le caractère co-génétique des entités (roche totale et/ou minéraux séparés) a été établi clairement. A contrario, l’obtention d’une isochrone valable (âge contrôlé par une méthode différente) sur une série d’échantillons mal contraints peut permettre d’établir leur co-généité (même rapport 87Sr/86Sr initial).

2.2.4.3. Exemple de datationstop...

La méthode Sm-Nd a été utilisée pour dater les gabbros du Chenaillet (Costa et Caby, 2001) à 198 millions d'année (jurassique basal). En effet, contrairement au rubidium et au strontium (méthode Rb-Sr) qui peuvent aisément être mobiles au fond de l'océan, Sm et Nd sont immobiles dans la plupart des processus. Ils donnent ainsi la signature isotopique originelle du magma et de la source qui l'a engendré.

Données Sm-Nd en roche totale de différents gabbros du massif ophiolitique du Chenaillet (France). Les 2σ 147Sm/144Nd recalculés ont été maximisé dans le présent exemple à 5% de la valeur du rapport 147Sm/144Nd calculé. Diagramme isochrone 143Nd/144Nd versus 147Sm/144Nd pour les échantillons en roche totale du massif ophiolitique du Chenaillet (France).

Ces données s’alignent sur une droite isochrone dont la pente donne un âge de 198 +/- 43 Ma (2σ) pour un rapport 143Nd/144Nd initial de 0,512839 +/- 0,000063.

La méthode Sm-Nd est également est très couramment utilisée pour dater des assemblages minéralogiques à grenat, qu’il s’agisse d’un métamorphisme régional ou de contact comme dans le cas des micaschistes à grenat de la région canadienne des « Central Coast Mountains » (Stowell et Tinkham, 2003). Dans cet exemple, deux échantillons ont fait l’objet d’une séparation minéralogique, la roche totale, la matrice (roche totale-grenat) et le grenat ont été mesurés séparément. Les deux roches donnent des isochrones pour un âge de 89 Ma.

Données Sm-Nd en roche totale et minéraux séparés de deux échantillons de micaschistes à grenat issus d’un épisode de métamorphisme de contact associé à la mise en place de la chaîne orogénique de la côte centrale (Canada). Les 2σ 147Sm/144Nd recalculés ont été maximisé dans le présent exemple à 2.5% de la valeur du rapport 147Sm/144Nd calculé.

Diagramme isochrone 143Nd/144Nd versus 147Sm/144Nd pour chaque échantillon en roche totale et minéraux séparés de micaschistes à grenat issus d’un épisode de métamorphisme de contact associé à la mise en place de la chaîne orogénique de la côte centrale (Canada). Ces données s’alignent sur deux droites isochrones dont la pente donne un âge commun métamorphique de 89,5 +/- 3 Ma (2σ).

2.2.4.4. εNd et âges modèlestop...

Certains types de météorites,( Météorites Chondritiques), sont considérés comme des exemples de matériel primordial du système solaire qui ne sont pas devenus parie intégrante d’une planète tellurique. Leurs systèmes isotopiques [ e.g. 147Sm/143Nd ] sont restés isolés depuis la formation du système solaire (il y a à peu près 4,6.109 années).

En terme de raisonnement isotopique du système chondritique, nous pouvons installer un modèle quantitatif simple (équation 5) pour illustrer l’ évolution des rapports isotopiques de ces roches. Dans le cas du couple 147Sm/143Nd on se référera à l’équation du chapitre 2.2.4.1., connaissant le rapport 143Nd/144Nd actuel, il est alors possible de recalculer ce rapport pour n’importe quelle valeur de t (0<t<4,6.109 ans). La valeur de λ étant très inférieure à 1 (λ = 6,54.10-12 an-1) et l’âge de la Terre de 4,6.109 ans, la valeur de lt demeure également très inférieure à 1 : l’évolution du rapport 143Nd/144Nd se ferra de manière presque linéaire.

En effet, nous pouvons décomposer l’expression globale (c.f. § 2.2.4.1.) en polynômes, l’expression elt devient  :

ce qui nous permet alors de donner une approximation de l’évolution de notre système Sm/ Nd par l’expression suivante :

Ce modèle est appelé le modèle CHUR (Chondritic Uniform Reservoir d’après DePaolo et Wasserburg, 1976 : Réservoir Chondritique Uniforme), il représente l’évolution isotopique d’un système qui a conservé son caractère isolé depuis la création du système solaire.

Diagramme 143Nd/144Nd en fonction du temps (en milliards d’années) pour le modèle CHUR, noter l’évolution linéaire du rapport 143Nd/144Nd.

Si l’on examine les rapports actuels 143Nd/144Nd et que ceux-ci sont différents du rapport 143Nd/144Nd de la valeur du CHUR actuel, c’est que le corps source des roches considérées s’est séparé du modèle CHUR à un temps TCHUR dans le passé pour ensuite évoluer séparément. Ceci peut être modélisé comme suit :

Echantillon de roche :

et pour le CHUR :

Dans l’hypothèse d’une séparation entre le modèle CHUR et la source de l’échantillon considéré (ex : séparation croûte-manteau) à un temps TCHUR dans le passé, alors jusqu’à ce temps TCHURnous avons égalité des rapports isotopiques, soit :

En réunissant les deux équations précédentes, nous obtenons :

L’âge du découplage (TCHUR) est alors donné par l’expression suivante :

Avec ce modèle, nous voyons maintenant qu’un échantillon présentant un rapport 143Nd/144Nd plus important ou plus petit que le CHUR indique qu’à un âge « modèle » TCHUR dans le passé, la source de l’échantillon a été séparé du CHUR et s’est mise à évoluer indépendamment.

Typiquement, les échantillons mantelliques présentent des rapports 143Nd/144Nd plus importants que le CHUR (enrichis en 143Nd radiogénique), alors que les échantillons crustaux présentent des rapports 143Nd/144Nd plus petits que le CHUR (appauvris en 143Nd radiogénique). Dans un modèle d’évolution planétaire simplifié, le réservoir chondritique uniforme se scinde donc dès les premiers incréments de croissance crustale en deux réservoirs : un manteau restitique ou DM Depleted Mantle (enrichi en 143Nd radiogénique) et un domaine crustal (appauvri en 143Nd radiogénique). Classiquement, depuis l’archéen, les magmas issus d’une source mantellique ne sont donc plus issus d’un réservoir CHUR mais d’un réservoir de type DM (i.e. MORB Midle Oceanic Ridge Basalt). Dans ce second modèle, il est également possible de calculer un âge théorique d’extraction de la source DM tout comme nous venons de le voir pour une source de type CHUR. Ce nouvel âge « modèle » est appelé TDM, il dépend alors très fortement des différents modèles de croissance crustale, qui ne sont plus pour la plupart linéaires (extraction progressive de magma depuis un manteau de plus en plus appauvri).

              Les variations du rapport 143Nd/144Nd étant relativement modestes (147Sm est un nucléide possédant une demi-vie très longue), on utilise couramment une notation ε (epsilon), « mesurant » l’écart entre la valeur du rapport 143Nd/144Nd de la roche mesurée et la valeur du rapport 143Nd/144Nd du CHUR au même âge. La mesure de cet écart présente l’avantage de comparer plus facilement les rapports 143Nd/144Nd.  

avec (143Nd/144Nd)CHUR(actuel) = 0,512638. Il est bien entendu possible (et souvent nécessaire) de recalculer la valeur de cet ε à l’âge de formation de la roche. Il est alors nécessaire de recalculer également le rapport (143Nd/144Nd)CHUR(t) à ce temps t. L’erreur analytique sur l’ε est typiquement de +/- 0,5.  

Diagramme εNd en fonction du temps (en milliards d’années) pour le modèle CHUR et le modèle DM (Depleted Mantle), noter l’évolution horizontal du CHUR (normalisé à lui-même=0), et l’évolution en polynôme du second degré du DM (0,25t2 - 3t + 8,5 avec t en Ga d’après DePaolo, 1988).   Il est également possible d’utiliser cette notation pour mesurer l’écart de la composition isotopique du strontium par rapport à celle du manteau, supposé homogène, par un εSr définit par l’expression suivante :

 

où UR signifie Uniform Reservoir (Réservoir mantellique supposé uniforme). La valeur du rapport (87Sr/86Sr)UR (actuel) est déterminée grâce à « l’alignement mantellique » dans le diagramme (143Nd/144Nd) versus (87Sr/86Sr), elle est de 0,7045.

2.2.5. Système Lu-Hftop...

2.2.5.1. Isotopes du Lu et du Hf, parentéstop...

Le Lutétium (symbole : Lu) possède de nombreux isotopes (Z = 71 et 150 < A < 184 ; M= 174,967). Seuls 1 est stable dans la nature (175Lu) et 1 possèdent une demie-vie très longue (176Lu), les autres isotopes ont des demie-vies très courtes et ont donc des abondances dans la nature négligeables. Le 176Lu  est radiogénique et se désintègre en 176Hf par radioactivité β-.

Le Hafnium (symbole : Hf) possède également de très nombreux isotopes (Z = 72 et 154 < A < 188 ; M= 178,49). Seuls 5 sont stables dans la nature (176Hf, 177Hf, 178Hf, 179Hf et 180Hf), et 1 possède une demie-vie très longue (174Hf). Les autres isotopes ont des demie-vie très courtes et ont des abondances dans la nature négligeables. Le 176Hf provient pour partie de la désintégration β- du 176Lu.

Dans le cas du couple 176Lu-176Hf, l’équation (5) devient :

Pour permettre la résolution de cette équation dans un système naturel, chaque terme est normalisé au nucléide stable 177Hf.

2.2.5.2. Géochimie du Lu et du Hftop...

Jusqu'à aujourd’hui, ce système reste relativement peu utilisé pour la géochronologie, principalement en raison des difficultés analytiques, mais également pour d’autres raisons. Dans le cas du Hf, les températures exigées pour l'ionisation sont très hautes; en conséquence l'efficacité d'ionisation par ionisation thermique est basse, rendant ces analyses difficiles par cette méthode.

Le lutétium est la plus lourde des terres rares, avec une valence de +3 et un rayon ionique de 0,93Å, alors que le hafnium est un membre des éléments du groupe IVB tout comme le zirconium et le titane. Les trois éléments montrent quelques similitudes chimiques, ces similitudes sont très marquées dans le cas du Zr et du Hf. En effet, l’hafnium a un rayon ionique de 0,71Å (en coordinence 6) et de 0,83Å (en coordinence 8) et une valence de +4 (la similitude est alors particulièrement marquante entre le Hf et le Zr qui présente un rayon ionique pour Zr4+ de 0,72Å (en coordinence 6) et de 0,84 Å (en coordinence 8); le rayon de Ti4+ est beaucoup plus petit (0.61Å)). Le rapport Lu/Hf est assez faible dans les roches terrestres car l’abondance du lutétium y est généralement inférieur à 1 ppm, celle du hafnium pouvant atteindre la dizaine de ppm. Le système Lu-Hf est assez comparable au système Sm-Nd, car Lu et Hf sont deux incompatibles avec la plupart des espèces minérales, mais Hf l’est plus que Lu (son incompatibilité est très semblable à celle du Sm).

Le système Lu- Hf partage plusieurs des avantages du système Sm-Nd: ce sont des éléments relativement insolubles et immobiles, ils sont de plus réfractaires et par conséquent le rapport de Lu/Hf de la terre doit être très comparable à celui des chondrites. Il est donc tout à fait logique de définir une valeur εHf de la même manière que nous avions défini une valeur de εNd:

Le rapport 176Hf/177Hf chondritique actuel est 0,282772 (Blishert-Toft et Albarède, 1997) quand le rapport 179Hf/177Hf est normalisé à 0,7325. Cependant, la similitude du rapport Lu/Hf entre la Terre et les chondrites n'est pas fiable que pour le couple Sm/Nd simplement parce le Sm et le Nd en tant que terres rares se comportent très pareillement, alors que l'hafnium qui n'est pas une terre rare et diffère dans son comportement du Lu. De la même manière que pour le néodyme, il est possible de définir des âges modèles TCHUR et TDM pour l’hafnium.

Néanmoins, le système Lu-Hf présente plusieurs avantages par rapport au système Sm-Nd. Tout d'abord parce que la demi-vie de 176Lu est plus courte que celle de 147Sm (37 Ga contre 108 Ga) et parce que la gamme des rapports de Lu/Hf dans les roches et les minéraux est plus grand que celle du rapport Sm/Nd, les variations de 176Hf/177Hf et εHf sont plus grand que celles du rapport 143Nd/144Nd et de l’εNd. En second lieu, en raison de la similitude de comportement chimique entre l’Hf du le Zr, l’Hf est concentré dans le zircon qui est minéral très résistant aux changements d’environnement.

2.2.5.3. Exemple de datationtop...

Tout comme la méthode Sm-Nd, la méthode Lu-Hf est utilisé pour dater des assemblages minéralogiques à grenat. Dans l’exemple suivant (Lapen et al., 2004), plusieurs échantillons éclogitiques d’ultra haute pression ont fait l’objet d’une séparation minéralogique, la roche totale, le grenat, l’amphibole bleu et clinopyroxène ont été mesurés séparément. Les différents minéraux et roches totales donnent une isochrone unique pour un âge de 46,4 Ma.

Données Lu-Hf en roche totale et minéraux séparés de plusieurs échantillons d’éclogites à grenat issus d’un épisode de métamorphisme régional associé à la mise en place de la chaîne orogénique alpine (Italie). Les 1σ 176Lu/177Hf recalculés ont été minimisé dans le présent exemple à 0.5% de la valeur du rapport 176Lu/177Hf calculé.  

Diagramme isochrone 176Hf/177Hf versus 176Lu/177Hf pour chaque échantillon en roche totale et minéraux séparés d’éclogites à grenat issus d’un épisode de métamorphisme régional associé à la mise en place de la chaîne orogénique alpine (Italie). Ces données s’alignent sur une droite isochrone dont la pente donne un âge commun métamorphique de 46,4 +/- 1,3 Ma (2s).

 

 

Suite du Chapitre 2: Géochimie des isotopes radiogéniques... (partie 3)